Угловая корреляция излучения аннигиляции электронов и позитронов

Конденсированные вещества. эксперименты
ARPES
ACAR
Рассеяние нейтронов
Рентгеновская спектроскопия
Квантовые колебания
Сканирующая туннельная микроскопия

Угловая корреляция аннигиляционного излучения электронов и позитронов (ACAR или ACPAR) - метод физики твердого тела для исследования электронной структуры металлов. Он использует позитроны, которые имплантируются в образец и аннигилируют с электронами. В большинстве событий аннигиляции создаются два гамма-кванта, которые в системе отсчета пары электрон-позитрон испускаются в точно противоположных направлениях. В лабораторной системе координат есть небольшое угловое отклонение от коллинеарности, которое вызвано импульсом электрона. Следовательно, измерение угловой корреляции аннигиляционного излучения дает информацию об импульсном распределении электронов в твердом теле.

• 1 Исследование электронной структуры
• 2 Теория
• 3 Экспериментальные детали
• 4 История
• 5 Ссылки
• 6 Примечания
• 7 Дополнительная литература

Поверхность Ферми и плотность импульса электронов меди в схеме приведенной зоны, измеренные с помощью 2D ACAR.

Все макроскопические электронные и магнитные свойства твердого тела являются результатом его микроскопической электронной структуры. В простой модели свободных электронов электроны не взаимодействуют ни друг с другом, ни с ядрами атомов. Связь между энергией $E\; \{\backslash \; displaystyle\; E\}$и импульсом $p\; \{\backslash \; displaystyle\; p\}$определяется выражением

$E\; =\; p\; 2\; 2\; m\; \{\backslash \; displaystyle\; E\; =\; \{\backslash \; frac\; \{p\; ^\; \{2\}\}\; \{2m\}\}\}$

с массой электрона $m\; \{\backslash \; displaystyle\; m\}$. Следовательно, существует однозначная связь между энергией и импульсом электрона. Из-за принципа исключения Паули электроны заполняют все состояния до максимальной энергии, так называемой энергии Ферми. По соотношению импульс-энергия это соответствует импульсу Ферми $p\; F\; \{\backslash \; displaystyle\; p\_\; \{F\}\}$. Граница между занятыми и незанятыми импульсными состояниями, поверхность Ферми, возможно, является наиболее важной особенностью электронной структуры и оказывает сильное влияние на свойства твердого тела. В модели свободных электронов поверхность Ферми представляет собой сферу.

С помощью ACAR можно измерить импульсное распределение электронов. Например, измерение свободного электронного газа даст положительную интенсивность для импульсов и нулевую интенсивность для $p>p\; F\; \{\backslash \; displaystyle\; p>p\_\; \{F\}\}$. Сама поверхность Ферми легко может быть идентифицируется в результате такого измерения по неоднородности в $p\; F\; \{\backslash \; displaystyle\; p\_\; \{F\}\}$.

Пример одномерной плотности импульса электронов, измеренной с помощью измерения ACAR. Полосы, пересекающие уровень Ферми, дают неоднородности (зеленые), которые являются наложено на непрерывное распределение из полностью заполненных полос (оранжевый).

В действительности существует взаимодействие между электронами друг с другом и атомными остовами кристалла. Это имеет несколько последствий: например, однозначное соотношение между энергией и импульс электронного состояния нарушается, и образуется электронная зонная структура. Измерение импульса одного электронное состояние дает распределение импульсов, которые все разделены векторами обратной решетки . Следовательно, измерение ACAR на твердом теле с полностью заполненными полосами (то есть на изоляторе ) дает непрерывное распределение. Измерение ACAR на металле имеет разрывы в местах пересечения полосами уровня Ферми во всех зонах Бриллюэна в обратном пространстве. На это прерывистое распределение накладывается непрерывное распределение из полностью заполненных полос. Из разрывов можно выделить поверхность Ферми.

Поскольку позитроны, которые создаются в результате бета-распада, обладают продольной спиновой поляризацией, можно исследовать электронную структуру магнитных материалов с разрешением по спину. Таким образом, можно разделить вклады от основного и неосновного спиновых каналов и измерить поверхность Ферми в соответствующих спиновых каналах.

ACAR имеет несколько преимуществ и недостатков по сравнению с другими, более известными методами для исследование электронной структуры, такой как ARPES и квантовые колебания : ACAR не требует ни низких температур, ни сильных магнитных полей, ни условий сверхвысокого вакуума. Кроме того, можно исследовать электронную структуру на поверхности и в объеме ($\approx \; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; приблизительно\}$100 нм глубиной). Однако ACAR полагается на бездефектные образцы, поскольку концентрации вакансий до 10 на атом могут эффективно улавливать позитроны и искажать измерения.

При измерении ACAR угловое отклонение многих пар аннигиляционного излучения. Поэтому лежащая в основе физическая наблюдаемая часто называется «двухфотонной плотностью импульса» (TPMD) или $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$. Квантово-механически $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$может быть выражено как возведенное в квадрат абсолютное значение Преобразование Фурье многочастичной волновой функции $\Psi \; ep\; (r)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; Psi\; ^\; \{ep\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\}$of все электрон и позитрон в твердом теле:

$\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; =\; |\; D\; r\; e\; -\; я\; 2\; \pi \; r\; p\; \Psi \; e\; p\; (r)\; |\; 2\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\; =\; \backslash \; left\; |\; \backslash \; int\; d\; \backslash \; mathbf\; \{r\}\; e\; ^\; \{-\; i2\; \backslash \; pi\; \backslash \; mathbf\; \{rp\}\}\; \backslash \; Psi\; ^\; \{ep\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\; \backslash \; right\; |\; ^\; \{2\}\}$

Поскольку невозможно представить или вычислить многочастичную волновую функцию $\Psi \; ep\; (r)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; Psi\; ^\; \{ep\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\}$, его часто записывают как сумму одночастичных волновых функций электрона $\Psi \; k,\; je\; (r)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; Psi\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{k\},\; j\}\; ^\; \{e\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\}$в $k\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; mathbf\; \{k\}\}$-м состоянии в $j\; \{\backslash \; displaystyle\; j\}$й диапазон и волновая функция позитрона $\Psi \; p\; (r)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; Psi\; ^\; \{p\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\}$:

$\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; =\; \sum \; j\; \sum \; k\; =\; ок.\; |\; \int \; d\; r\; e\; -\; я\; 2\; \pi \; r\; p\; \Psi \; k,\; j\; e\; (r)\; \Psi \; p\; (r)\; \gamma \; (r)\; |\; 2\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\; =\; \backslash \; sum\; \_\; \{j\}\; \backslash \; sum\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{k\}\; =\; \backslash \; mathrm\; \{occ.\}\}\; \backslash \; Left\; |\; \backslash \; int\; d\; \backslash \; mathbf\; \{r\}\; e\; ^\; \{-\; i2\; \backslash \; pi\; \backslash \; mathbf\; \{rp\}\}\; \backslash \; Psi\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{k\},\; j\}\; ^\; \{e\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\; \backslash \; Psi\; ^\; \{p\}\; (\backslash \; mathbf\; \{\; r\})\; \{\backslash \; sqrt\; \{\backslash \; gamma\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\}\}\; \backslash \; right\; |\; ^\; \{2\}\}$

Коэффициент усиления $\gamma \; (r)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; gamma\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\}$учитывает электрон-позитронную корреляцию. Существуют сложные модели усиления для описания электрон-позитронных корреляций, но далее предполагается, что $\gamma \; =\; 1\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; gamma\; =\; 1\}$. Это приближение называется моделью независимых частиц (IPM).

Очень наглядная форма TPMD может быть получена путем использования коэффициентов Фурье для произведения волновой функции $\Psi \; k,\; je\; (r)\; \Psi \; p\; (r)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; Psi\; \_\; \{\; \backslash \; mathbf\; \{k\},\; j\}\; ^\; \{e\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\; \backslash \; Psi\; ^\; \{p\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\}$:

$CG,\; j\; (k)\; =\; \int \; \int \; dre\; -\; i\; 2\; \pi \; р\; (К\; +\; G)\; \Psi \; К,\; je\; (г)\; \Psi \; п\; (г)\; \{\backslash \; Displaystyle\; С\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{G\},\; j\}\; (\backslash \; mathbf\; \{k\})\; =\; \backslash \; int\; \backslash \; int\; d\; \backslash \; mathbf\; \{r\}\; е\; ^\; \{-\; i2\; \backslash \; pi\; \backslash \; mathbf\; \{r\; (k\; +\; G)\}\}\; \backslash \; Psi\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{k\},\; j\}\; ^\; \{e\}\; (\backslash \; mathbf\; \{r\})\; \backslash \; Psi\; ^\; \{p\}\; (\backslash \; mathbf\; \{\; r\})\}$

Эти коэффициенты Фурье распределяются по всем обратным векторам $G\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; mathbf\; \{G\}\}$. Если предположить, что перекрытие электрона и волновой функции позитрона является постоянным для одной и той же полосы $j\; \{\backslash \; displaystyle\; j\}$, суммируя $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$по всем векторам обратной решетки дает очень поучительный результат:

$P\; 2\; \gamma \; (k)\; =\; \sum \; G\; \rho \; 2\; \gamma \; (G\; +\; k)\; =\; \sum \; j\; \sum \; k\; =\; ок.\; |\; C\; G,\; j\; (k)\; |\; 2\; знак\; равно\; \sum \; J\; A\; J\; \Theta \; (К\; F\; -\; К)\; \{\backslash \; Displaystyle\; \backslash \; mathrm\; \{P\}\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{k\})\; =\; \backslash \; sum\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{G\}\}\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{G\; +\; k\})\; =\; \backslash \; sum\; \_\; \{j\}\; \backslash \; sum\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{k\}\; =\; \backslash \; mathrm\; \{occ.\}\}\; \backslash \; left\; |\; C\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{G\},\; j\}\; (\; \backslash \; mathbf\; \{k\})\; \backslash \; right\; |\; ^\; \{2\}\; =\; \backslash \; sum\; \_\; \{j\}\; A\_\; \{j\}\; \backslash \; Theta\; (\backslash \; mathbf\; \{k\}\; \_\; \{F\}\; -\; \backslash \; mathbf\; \{k\})\}$

Функция $\Theta \; (k)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; Theta\; (\backslash \; mathbf\; \{k\})\}$- это ступенчатая функция Хевисайда и константа $A\; j\; =\; \sum \; G\; |\; C\; G,\; j\; (k)\; |\; 2\; \{\backslash \; displaystyle\; A\_\; \{j\}\; =\; \backslash \; sum\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{G\}\}\; \backslash \; left\; |\; C\; \_\; \{\backslash \; mathbf\; \{G\},\; j\}\; (\backslash \; mathbf\; \{k\})\; \backslash \; right\; |\; ^\; \{2\}\}$. Это означает, что если $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$сворачивается обратно в первую зону Бриллюэна, результирующая плотность плоская, за исключением импульса Ферми. Следовательно, поверхность Ферми можно легко идентифицировать, ища эти разрывы в $P\; 2\; \gamma \; (k)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; mathrm\; \{P\}\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{k\})\}$.

Когда электрон и позитрон аннигилируют, аннигиляционное излучение сохраняет импульс исходного электрона за счет доплеровского сдвига и углового отклонения от коллинеарности.

Когда позитрон имплантируется в твердое тело, он быстро теряет всю свою кинетической энергии и аннигилируют с электроном. В результате этого процесса создаются два гамма-кванта с энергией 511 кэВ каждый, которые находятся в системе отсчета пары электрон-позитрон, излучаемой точно в противоположных направлениях. Однако в лабораторной системе координат имеется доплеровский сдвиг от 511 кэВ и угловое отклонение от коллинеарности. Хотя полная информация об импульсе электрона закодирована в аннигиляционном излучении, из-за технических ограничений она не может быть полностью восстановлена. Либо измеряется доплеровское уширение аннигиляционного излучения 511 кэВ (DBAR), либо угловая корреляция аннигиляционного излучения (ACAR).

Для DBAR необходим детектор с высоким разрешением по энергии, такой как германиевый детектор высокой чистоты. Такие детекторы обычно не определяют положение поглощенных фотонов. Следовательно, можно измерить только продольную составляющую импульса электрона $p\; \parallel \; \{\backslash \; displaystyle\; p\; \_\; \{\backslash \; parallel\}\}$. Результатом измерения является одномерная проекция $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$.

В позиционно-чувствительных детекторах ACAR, гамма-камерах Используются многопроволочные пропорциональные камеры или . Такие детекторы обычно имеют разрешение по положению от 1 до 3 мм, но разрешение по энергии достаточно хорошее, чтобы отсортировать рассеянные фотоны или фоновое излучение. Поскольку $p\; \parallel \; \{\backslash \; displaystyle\; p\; \_\; \{\backslash \; parallel\}\}$отбрасывается, двухмерная проекция $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$измеряется. Чтобы получить высокое угловое разрешение 1 × 10 рад и лучше, детекторы необходимо устанавливать на расстоянии от 16 до 20 м друг от друга. Хотя можно получить даже лучшее угловое разрешение, расположив детекторы дальше друг от друга, это происходит за счет скорости счета. Уже при умеренных расстояниях детектора измерение одной проекции $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$обычно занимает недели.

Поскольку ACAR измеряет проекции TPMD, необходимо восстановить $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$, чтобы восстановить поверхность Ферми. Для такой реконструкции используются методы, аналогичные рентгеновской компьютерной томографии. В отличие от человеческого тела, кристалл обладает множеством симметрий, которые могут быть включены в реконструкцию. Это усложняет процедуру, но повышает качество реконструкции. Другой способ оценки спектров ACAR - это количественное сравнение с расчетами ab initio.

В первые годы ACAR в основном использовался для исследования физики процесса аннигиляции электронов и позитронов. В 1930-х годах обсуждалось несколько механизмов аннигиляции. Отто Клемперер смог показать с помощью своей установки угловой корреляции, что электрон-позитронные пары аннигилируют в основном в два гамма-кванта, которые излучаются антипараллельно. В 1950-х годах стало понятно, что путем измерения отклонения от коллинеарности аннигиляционного излучения можно получить информацию об электронной структуре твердого тела.

В то время в основном использовались установки с «геометрией длинной щели». Они состояли из источника позитронов и образца в центре, одного фиксированного детектора с одной стороны и второго подвижного детектора с другой стороны образца. Каждый детектор коллимирован таким образом, что активная область в одном измерении была намного меньше, чем в другом (таким образом, «длинная щель»). Измерение с помощью установки с длинной щелью дает одномерную проекцию плотности импульса электрона $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$. Следовательно, этот метод называется 1D-ACAR.

Разработка двухмерных гамма-камер и многопроводных пропорциональных камер в 1970-х и начале 1980-х годов привела к созданию первого спектрометра 2D-ACAR. Это было усовершенствованием 1D-ACAR по двум причинам: i) эффективность обнаружения может быть улучшена и ii) информационное содержание было значительно увеличено, поскольку измерение дало 2D-проекцию $\rho \; 2\; \gamma \; (p)\; \{\backslash \; displaystyle\; \backslash \; rho\; ^\; \{2\; \backslash \; gamma\}\; (\backslash \; mathbf\; \{p\})\}$. Важным ранним примером использования спин-поляризованного 2D-ACAR является доказательство половинной металличности в полу- сплаве Гейслера NiMnSb.

• Дюпаскье, Альфредо (1995-01-01). Позитронная спектроскопия твердых тел. IOS Press. ISBN 9789051992038.
• Дагдейл, С. Б. (2014). «Исследование поверхности Ферми с помощью аннигиляции позитронов и комптоновского рассеяния». Физика низких температур. 40 (4): 328. Bibcode : 2014LTP.... 40..328D. doi : 10.1063 / 1.4869588. hdl :1983/df44f2a9-b0e0-4900-8fb2-8a74d13a3889.