Сплав плутоний-галлий (Pu-Ga ) представляет собой сплав из плутония и галлий, используемый в ямах ядерного оружия, компонент ядерного оружия, в котором начинается цепная реакция деления. Этот сплав был разработан во время Манхэттенского проекта.
Металлический плутоний имеет несколько различных твердых аллотропов. Δ-фаза наименее плотная и ее легче всего обрабатывать. Он образуется при температурах 310–452 ° C при атмосферном давлении (1 атмосфера) и термодинамически нестабилен при более низких температурах. Однако плутоний можно стабилизировать в δ-фазе, легируя его небольшим количеством другого металла. Предпочтительный сплав представляет собой 3,0–3,5 мол.% (0,8–1,0 мас.%) галлий.
Pu – Ga имеет множество практических преимуществ:
Стабилизированная δ-фаза Pu – Ga пластична, и его можно свернуть в листы и обработать обычными методами. Подходит для формования горячим прессованием при температуре около 400 ° C. Этот метод был использован для формирования первых ям для ядерного оружия.
Более современные карьеры производятся методом литья. Докритические испытания показали, что характеристики деформируемого и литого плутония одинаковы. Поскольку во время охлаждения происходит только переход ε-δ, отливка Pu-Ga проще, чем отливка чистого плутония.
δ-фаза Pu – Ga все еще термодинамически нестабильна, поэтому существуют опасения по поводу его поведения при старении. Существуют существенные различия в плотности (и, следовательно, в объеме) между различными фазами. Переход между δ-фазой и α-фазой плутония происходит при низкой температуре 115 ° C и может быть достигнут случайно. Предотвращение фазового перехода и связанных с ним механических деформаций и последующего повреждения конструкции и / или потери симметрии имеет решающее значение. При 4 мол.% Галлия фазовый переход под давлением необратим.
Однако изменение фазы полезно во время работы ядерного оружия. Когда реакция начинается, она создает огромное давление в диапазоне сотен гигапаскалей. В этих условиях δ-фаза Pu – Ga превращается в α-фазу, которая на 25% плотнее и, следовательно, более критическая.
Плутоний в своей α-фазе имеет низкую внутреннюю симметрию, что обусловлено неравномерной связью между атомами, больше напоминающей (и ведя себя как) керамику, чем металл. Добавление галлия делает связи более ровными, увеличивая стабильность δ-фазы. Связи α-фазы опосредуются электронами 5f-оболочки и могут быть нарушены повышением температуры или присутствием подходящих атомов в решетке, которые уменьшают доступное количество 5f-электронов и ослабляют их связи. Сплав более плотный в расплавленном состоянии, чем в твердом состоянии, что дает преимущество при литье, так как тенденция к образованию пузырьков и внутренних дефектов снижается.
Галлий имеет тенденцию выделяться в плутоний, вызывая образование «сердцевины» - галлия - богатые центры зерен и границы зерен с низким содержанием галлия. Чтобы стабилизировать решетку и обратить вспять и предотвратить сегрегацию галлия, требуется отжиг при температуре чуть ниже фазового перехода δ – ε, чтобы атомы галлия могли диффундировать через зерна и создавать гомогенную структуру. Время достижения гомогенизации галлия увеличивается с увеличением размера зерна сплава и уменьшается с увеличением температуры. Структура стабилизированного плутония при комнатной температуре такая же, как у нестабилизированного при температуре δ-фазы, с той разницей, что атомы галлия замещают плутоний в решетке fcc.
Присутствие галлия в плутонии означает его происхождение от оружейных заводов или списанного ядерного оружия. Затем изотопная сигнатура плутония позволяет приблизительно определить его происхождение, метод производства, тип реактора, использованного при его производстве, и приблизительную историю облучения, а также сопоставление с другими образцами, что важно для исследования. ядерной контрабанды.
Существует несколько интерметаллических соединений плутония и галлия : PuGa, Pu 3 Ga и Pu 6 Ga.
Во время старения стабилизированного δ-сплава галлий отделяется от решетки, образуя области Pu 3 Ga (ζ'-фаза) в α-фазе с соответствующим изменением размеров и плотности и накопление внутренних напряжений. Однако при распаде плутония образуются энергичные частицы (альфа-частицы и ядра урана-235 ), которые вызывают локальное нарушение ζ 'фазы и устанавливают динамическое равновесие при наличии лишь небольшого количества фазы ζ ', что объясняет неожиданно медленное и изящное старение сплава. Альфа-частицы захватываются в решетке как межузельные атомы гелия, сливаясь в крошечные (диаметром около 1 нм) наполненные гелием пузырьки в металле и вызывая пренебрежимо малые уровни; размер пузырей кажется ограниченным, хотя их количество со временем увеличивается.
Добавление 7,5 мас.% плутония-238, который имеет значительно более высокую скорость распада, в сплав увеличивает скорость повреждения при старении в 16 раз, что способствует исследованиям старения плутония. Суперкомпьютер Blue Gene помогает моделировать процессы старения плутония.
Плутониевые сплавы могут быть произведены путем добавления металла в расплавленный плутоний. Однако, если легирующий металл является достаточно восстановительным, плутоний можно добавлять в форме оксидов или галогенидов. Δ-фазные сплавы плутоний-галлий и плутоний-алюминий получают путем добавления фторида плутония (III) к расплавленному галлию или алюминию, что позволяет избежать непосредственного контакта с высокореакционным металлическим плутонием.
Для переработки излишков боеголовок в МОКС-топливо большую часть галлия необходимо удалить, поскольку его высокое содержание может повлиять на топливный стержень. оболочка (атакует галлий цирконий ) и с миграцией продуктов деления в топливных таблетках. В этом ямки превращаются в оксид путем преобразования материала в гидрид плутония, затем, необязательно, в нитрид, а затем в оксид. Затем галлий в основном удаляется из смеси твердых оксидов путем нагревания при 1100 ° C в атмосфере 94% аргона и 6% водорода, что снижает содержание галлия с 1% до 0,02%. Дальнейшее разбавление оксида плутония во время производства МОКС-топлива доводит содержание галлия до уровней, которые считаются незначительными. Также возможен мокрый способ удаления галлия с использованием ионного обмена. Электроочистка - еще один способ разделения галлия и плутония.
Во время Манхэттенского проекта максимальное количество атомов разбавителя для плутония, не влияющее на эффективность взрыва, было рассчитано равным 5 мол.%. Были рассмотрены два стабилизирующих элемента: кремний и алюминий. Однако только алюминий давал удовлетворительные сплавы. Но склонность алюминия реагировать с α-частицами и испускать нейтроны ограничивает его максимальное содержание до 0,5 мол.%; следующий элемент из группы бор элементов, галлий, был испытан и признан удовлетворительным.